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山西煤化所903组在原子层沉积设计新型纳米催化剂方面取得新进展
 
发布时间:2015-08-17 发布者:903组 字体<    >

  原子层沉积(atomic layer deposition,ALD)是一种先进的薄膜沉积技术。利用ALD的技术特点和优势,可设计合成新型高效纳米催化剂,并可精确地调控催化剂的表界面结构。山西煤化所煤转化国家重点实验室覃勇研究员带领的研究团队,利用ALD技术设计制备出一种多重限域的Ni基加氢催化剂。与未限域的催化剂相比,多重限域的Ni基催化剂对于肉桂醛以及硝基苯的加氢催化反应的活性、稳定性得到显著的提高。相关工作近日发表在Angew. Chem. Int. Ed.。

  金属—氧化物载体的界面结构强烈影响多相催化剂的性能。精确地设计、调控界面结构,对于新型高效催化剂的制备非常重要。该研究团队利用ALD技术,以碳纳米螺旋或者碳纳米管为模板,在模板表面首先沉积NiO纳米粒子,然后再沉积Al2O3纳米薄膜,经过煅烧、还原处理后,得到氧化铝纳米管(ANT)包覆的Ni催化剂(Ni-in-ANTs)。这样的途径使得Ni粒子不仅被限域在氧化铝纳米管中,还被嵌在氧化铝纳米管内壁的凹坑中,称之为多重限域。改变NiO纳米粒子和Al2O3纳米薄膜的沉积顺序,经过煅烧、还原处理,制备出Ni粒子负载在纳米管外壁的未限域催化剂(Ni-out-ANTs)。大量的表征结果证明,二者具有相同的Ni含量、Ni纳米粒子尺寸、氧化铝纳米管管壁厚度、孔道结构以及Ni还原度。然而,对于肉桂醛以及硝基苯催化加氢反应,Ni基多重限域催化剂的活性远远高于未限域的催化剂。这是由于限域催化剂中的Ni粒子被限域在氧化铝纳米管内壁的凹坑中,具有了更多的Ni-Al2O3界面位点,其金属-载体之间的相互作用更强,促进了氢溢流现象,从而提高了催化剂的加氢反应活性。另外,氧化铝纳米管可以保护限域在其中的Ni粒子,阻止其在反应中脱落、溶释,使得多重限域催化剂比未限域的催化剂具有更好的循环使用稳定性。

  该方法具有普适性,可以用来合成其他体系的限域催化剂,用于催化不同的反应,为未来高效纳米催化剂的设计提供了重要的科学参考。

  该研究得到了国家自然科学基金委(21173248、21403272、21227002、 21376256、51362010)等项目资助。

  原文链接:http://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.201503749/abstract

图1 催化剂制备过程示意图

图2 多重限域(A、B)和未限域(C)催化剂的TEM照片,及其催化肉桂醛加氢反应的活性(D)、稳定性(E)。

(903组)

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