科技创新

山西煤化所在CO₂加氢制备低碳烯烃中取得重要进展

发布时间:2025-12-02

近日,中国科学院山西煤炭化学研究所樊卫斌研究员/王森研究员团队联合大连化学物理研究所李旭宁研究员和挪威奥斯陆大学Unni Olsbye教授在CO2加氢制备低碳烯烃中取得重要进展,该成果发表于国际顶级期刊《Journal of the American Chemical Society》。研究成果题为“Enhancement of CO2 Hydrogenation to Light Olefins by Developing a Higher Alcohols-Intermediate Route”,论文第一作者和第一单位均为中国科学院山西煤炭化学研究所。

以乙烯、丙烯为代表的低碳烯烃是生产塑料、橡胶等大宗化学品的关键原料。传统生产低碳烯烃依赖于石油、煤炭等化石能源裂解与转化,但该过程通常伴随高能耗与大量碳排放。通过催化加氢的方式将CO2转化为高附加值低碳烯烃,实现了从“碳排”到“碳用”的转变,开辟了制备重要化学品的新路线。

目前CO2加氢制备低碳烯烃主要依赖两种技术路线:费托反应路线CO2转化率高,但产物分布受到ASF限制,低碳烯烃选择性≤58%;甲醇中间体路线的总烃中低碳烯烃选择性可达70%-90%,但CO2转化率低并生成大量CO。两者难以兼顾高转化率、高选择性和高收率,制约了工业化进程。针对此难题,团队提出创新的“低碳醇中间体”路线:通过调控CO*的解离活化与非解离吸附过程,促进低碳醇生成,并在分子筛上脱水生成低碳烯烃。采用Na-CuFeOx/H-GeAPO-34复合催化剂在320 °C、4MPa反应条件下,实现CO2转化率高75.1%,CO选择性仅3.3%,收率突破至36.6%;稳定运行200h,展现了重要的应用潜力。

通过原位XRD、原位穆斯堡尔谱、原位红外、球差电镜等先进表征并结合理论计算,证实了具有亲密金属铜-碳化铁界面相互作用的Na-CuFeOx氧化物能够有效促进低碳醇的生成。同时,采用酸性较弱的H-GeAPO-34代替传统H-SAPO-34,既保证低碳醇高效脱水生成烯烃,又避免了因酸性过强导致的烯烃过度加氢、氢转移和芳构化等副反应,从而将碳原子最大限度引导至目标烯烃产物中。

这项研究不仅开辟了CO2高值化利用的新路线,也为设计下一代高效二氧化碳转化催化剂提供了重要的理论依据和基础数据。随着可再生能源制氢成本的不断下降,该技术有望为化工行业的低碳转型提供强有力的技术支撑,助力“双碳”目标的实现。


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